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环境科学与工程学校杨东江课题组在《Advanced Energy Materials》上发表研究论文

日期:2020-03-25      来源:环境科学与工程学校      作者:路平     阅读:

校内网讯 近日,环境科学与工程学校杨东江教授课题组在中科院一区TOP期刊《Advanced Energy Materials》上发表题为“Nitrogen and Sulfur Vacancies in Carbon Shell to Tune Charge Distribution of Co6Ni3S8 Core and BoostSodium Storage”的研究论文(Adv. Energy Mater., 2020, 190417;IF 24.884),邹译慧副教授为论文第一作者,硕士毕业生谷雨和青年教师惠彬为该论文共同第一作者,杨东江教授为通讯作者,千嬴国际为第一单位。

该研究以海藻酸钴、镍为原料制备了一种全新的双金属硫化物Co6Ni3S8作为钠离子电池负极材料,并采用N,S共掺杂的富含N,S空位的碳壳对其进行电子结构调控,获得了较高的可逆容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。

近年来,钠离子电池以其低廉的成本和丰富的储量成为一种极具发展前景的能量存储装置引起了人们的广泛关注。过渡金属硫化物由于具有较高的理论容量,被认为是钠离子存储的潜在候选材料。然而,Co9S8通常具有较低的电导率和严重的体积膨胀,导致其实际比容量和循环性能不理想。人们提出了多种方法来解决这些问题,如碳基复合材料的制备,电解质的优化,材料微观结构的设计。其中多孔碳载体具有相当大的潜力,因为它们不仅能抑制体积膨胀,还能提高Co9S8的电导率。然而,循环寿命仍不理想(一般<100个循环),不符合工业实际应用的要求。为了提高Co9S8钠储存循环性能,考虑到两个关键因素:1)高极性亲水性的Co9S8与多硫化物中间产物在非极性疏水性碳基体上相互作用差,加速了容量衰减;2)Co9S8晶体在重复循环过程中体积膨胀严重,导致循环稳定性差。

杨东江教授团队针对上述问题利用海藻酸钴、镍为原料制备了一种全新的双金属硫化物Co6Ni3S8,并采用N,S共掺杂的富含N,S空位的碳壳对其进行电子结构调控,获得了较高的可逆容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。在Co9S8掺入Ni,可以引入Co的非均相自旋态共存,导致层间距扩大。Ni的引入使立方结构的Co6Ni3S8的晶格参数由Co9S8的0.9928nm提高到0.9972nm。密度泛函理论结果表明,含N和S空位的碳壳能显著提高其载流子浓度和导电性,增强碳壳与Co6Ni3S8核的结合。并使Na+(-1.88ev)吸附能增加,Na+扩散势垒能降低(0.46 ev)。因此在1A g-1时具有518 mAh g-1的高可逆容量和优异的循环性能(在5A g-1下600次循环后为368.7A g-1)。这项工作为优化碳壳与金属硫化物之间的电子结构以获得优异的储钠性能提供了一种成功的方法,为改进碳与金属硫化物复合材料储能装置开辟了广阔的应用前景。

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编辑:李鹏    
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